港城叶轩立&深圳先进院王在伟NC:仿生抗氧化改性锡铅窄带隙钙钛矿电池效率23.46%&全钙钛矿叠层效率认证29.44% !

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通讯作者：香港城市大学Hin-Lap Yip  (叶轩立)&深圳先进院Zaiwei Wang  (王在伟)

高性能窄带隙锡‑铅（Sn‑Pb）钙钛矿太阳能电池（PSCs）的开发，是借助全钙钛矿叠层结构突破肖克利‑奎瑟极限的核心基础。然而，锡‑铅钙钛矿薄膜及器件中二价锡离子（Sn²⁺）易被氧化的特性，仍是制约其获得优异薄膜质量与极具竞争力光电转换效率（PCE）的巨大瓶颈。

本文提出一种仿生抗氧化改性策略，以没食子酸（GA）为掺杂剂、单宁酸（TA）为表面钝化剂，分别实现钙钛矿体相与界面的稳定化。

小分子抗氧化剂没食子酸富集于晶界处，赋予薄膜抗氧化能力并抑制过量碘化亚锡（SnI₂）杂质生成；分子骨架更大的单宁酸则分布于薄膜表面，构筑致密钝化层以阻隔氧气侵入，同时形成界面偶极子，促进界面电荷传输。双分子协同作用显著提升了薄膜针对本征因素（前驱体降解）与外源性刺激（中性氧、超氧自由基）的抗氧化稳定性。最终，锡‑铅钙钛矿单结电池实现了23.46%的最优光电转换效率，基于该电池制备的单片式全钙钛矿叠层电池效率高达29.95%（认证效率 29.44%）。

图 1 GA、TA 与 Sn‑Pb 钙钛矿的相互作用机制及本征因素诱导氧化的抑制作用。a GA 和 TA 实现仿生抗氧化改性，抑制 Sn‑Pb 钙钛矿本征与外源氧化的机理示意图。b 对照组、c GA‑D、d TA‑P、e GA‑D & TA‑P 改性 Sn‑Pb 钙钛矿薄膜的 Sn 3d XPS 谱。原始 SnI₂（f、g）或 Sn‑Pb 钙钛矿新鲜及老化（100 ℃热处理数小时）前驱体溶液（h、i）的透过光谱，分别为加入 GA（f、h）或 TA（g、i）后的测试结果。

图 2 外源因素诱导氧化的抑制作用。a‑d 干燥空气环境下暴露 120 min 后，对照组、GA‑D、TA‑P、GA‑D & TA‑P 改性 Sn‑Pb 钙钛矿薄膜的 UV‑vis 谱；e‑h 对应的 PL 映射图，比例尺：10 μm。采用 NBT 光化学还原法检测生成的 O₂⁻离子，560 nm 处特征吸收峰强度可反映对照组（i）与 GA‑D & TA‑P 改性（j）Sn‑Pb 钙钛矿薄膜释放的 O₂⁻离子浓度。k 提取 560 nm 处吸收强度变化，表征 O₂⁻离子生成速率。l 光照 / 空气暴露 30 min 后，Sn‑Pb 钙钛矿薄膜 PL 谱的 FWHM 变化。

图 3 NBG 型 Sn‑Pb 薄膜的表面形貌与载流子动力学。a‑d 对照组、GA‑D、TA‑P、GA‑D & TA‑P 改性 Sn‑Pb 钙钛矿薄膜的俯视 SEM 图（比例尺：1 μm）；e‑h 对应的 KPFM 图（比例尺：500 nm）。i 有无 GA 或 TA 处理的 Sn‑Pb 钙钛矿薄膜 PL 谱，j TRPL 衰减曲线，k 能级示意图。

图 4 单结 Sn‑Pb PSCs 与全钙钛矿 TSCs 的光伏性能。a 对照组、GA‑D、TA‑P、GA‑D & TA‑P 改性 Sn‑Pb PSCs 的典型 J‑V 曲线。b 最优 Sn‑Pb PSC 的正、反扫 J‑V 曲线。c GA‑D & TA‑P 改性 Sn‑Pb PSC 的 EQE 谱及积分 Jsc 值。d 全钙钛矿 TSC 的截面 SEM 图（比例尺：1 μm）。e 对照组与 GA‑D & TA‑P 基全钙钛矿 TSCs 的光伏参数统计：箱体代表 25%‑75% 分位数，箱内水平线为中位数，须线延伸至 1.5 倍四分位距。f 最优 GA‑D & TA‑P 基全钙钛矿 TSC 的 J‑V 曲线，g EQE 谱，h 该 TSC 的稳态功率输出。

器件制备

单结 NBG PSCs 的制备：图形化透明导电氧化物基底（ITO）依次使用洗涤剂、去离子水、IPA 清洗。随后将 ITO 基底置于烘箱干燥，并使用 O₂等离子体处理 25 min 后待用。空穴传输层的制备：将 PEDOT:PSS 以 5000 rpm 旋涂 30 s 沉积于 ITO 基底上，随后在 150 ℃退火 20 min。冷却后，将基底转移至 N₂氛围手套箱中。对于 NBG Sn‑Pb 混合钙钛矿层沉积，取 70 μL 钙钛矿前驱体溶液，采用两步旋涂法沉积于 PEDOT:PSS 层：1000 rpm 旋涂 10 s，随后 5000 rpm 旋涂 40 s。旋涂过程中，在第二步结束前 20 s，滴加 300 μL CB 作为反溶剂。将制备所得薄膜转移至加热板，在 100 ℃退火 10 min。钝化层以 5000 rpm 旋涂 30 s 沉积于冷却后的钙钛矿薄膜上，随后 100 ℃退火 5 min。最后，将样品转移至真空腔室进行热蒸发，依次蒸镀 C₆₀（25 nm）、BCP（6 nm）与 Ag（100 nm）。

单片式全钙钛矿叠层器件的制备：图形化 ITO 基底的清洗方法同上。在 N₂手套箱内，将浓度 1 mg/mL 的 4PADCB‑IPA 溶液以 3000 rpm 旋涂 30 s 沉积于 ITO 基底，随后 100 ℃退火 10 min。冷却后，采用两步旋涂法制备 WBG 钙钛矿薄膜：1000 rpm 旋涂 10 s，随后 4000 rpm 旋涂 40 s。在第二步旋涂结束前 15 s，滴加 300 μL CB 作为反溶剂。将所得薄膜转移至加热板，100 ℃退火 10 min。钝化层以 5000 rpm 旋涂 30 s 沉积于冷却后的钙钛矿薄膜，随后 100 ℃退火 5 min。之后将基底转移至真空腔室，蒸镀 20 nm 厚 C₆₀。

随后将样品转移至原子层沉积（ALD）腔室，在基底恒温 80 ℃条件下沉积 20 nm SnO₂层，再通过磁控溅射系统溅射 20 nm ITO。完成该步骤后，将 IPA 稀释的 PEDOT:PSS（体积比 1:1）以 5000 rpm 旋涂 40 s，随后 100 ℃退火 10 min。将基底转移至手套箱，采用上述相同方法制备 NBG 钙钛矿薄膜。最后依次蒸镀 C₆₀（25 nm）、BCP（6 nm）、Ag（100 nm），完成叠层器件制备。

原文：Jiang, Y., Lei, T., Ge, C. et al. Bio-inspired antioxidant stabilization for efficient tin-lead and all-perovskite tandem solar cells. Nat Commun (2026). https://doi.org/10.1038/s41467-026-73210-0

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