深圳大学崔焕卿/姚磊联合新加坡国立大学杨慧颖团队Nano Energy:弱溶剂化局域水盐电解液协同水合离子筛分碳孔,助力超低温锌离子混合电容
- 2026-05-23 12:00:45
深圳大学崔焕卿/姚磊联合新加坡国立大学杨慧颖团队Nano Energy:弱溶剂化局域水盐电解液协同水合离子筛分碳孔,助力超低温锌离子混合电容
研究背景 
水系锌离子混合电容器（AZHCs）兼具电池型能量密度与超级电容器型功率特征，是极具潜力的低成本安全储能体系。但当工作温度降至 -40 ℃以下时，电解液易发生冻结，Zn2+ 在体相中的扩散以及电极界面的去溶剂化过程都会显著变慢，进而拖累倍率性能、能量密度和循环稳定性。近年来，water-in-salt（WIS）与 localized water-in-salt（LWIS）策略虽能一定程度降低冰点并拓宽电化学窗口，但高盐体系仍普遍存在黏度偏高、Zn2+ 去溶剂化困难、副反应增强及枝晶生长等问题。也就是说，如何同时降低自由水活性、优化 Zn2+ 溶剂化结构并稳定电极/电解液界面，仍是超低温 AZHCs 设计的关键挑战。 
内容简介 
针对这一难题，作者提出弱溶剂化局域水盐（ws-LWIS）电解液策略：在 Zn(ClO4)2 水系高盐体系中引入乙腈（AN），使电解液同时具备 LWIS 的局域高浓度特征和弱溶剂化特征。分子动力学与 DFT 计算表明，Zn2+ 的溶剂化结构由传统的 Zn[H2O]6^2+ 转变为 Zn[H2O]5[ClO]+，从而显著削弱 Zn2+-H2O 相互作用并降低界面去溶剂化难度。 进一步地，团队构筑了分级多孔碳纳米笼（HPC-NC）正极，以匹配优化后的水合离子尺寸与传输行为。最终，Zn||HPC-NC 全电池在 -50 ℃、1.0 A g^-1 下可实现 165.1 mAh g^-1 的比容量，在 10 A g^-1 下循环 3000 次后仍保持 88.2% 初始容量；同时器件在 -50 ℃下实现 143.3 Wh kg^-1 的能量密度和 2.5 kW kg^-1 的功率密度，即使功率提升 10 倍，能量密度仍可保持 66.5 Wh kg^-1。 亮点数据：电解液冰点降至 -91 ℃；Zn2+ 去溶剂化总能由 6.01 eV 降至 5.53 eV；-50 ℃下比容量 165.1 mAh g^-1；10 A g^-1 循环 3000 次容量保持 88.2%。 
图文导读 
这项工作的核心并不只是“往高盐体系中加入有机溶剂”，而是借助乙腈同步重塑 Zn2+ 的溶剂化壳层和水的氢键网络。图 1 直观展示了这一点：在传统 WIS 中，Zn2+ 主要以 Zn[H2O]6^2+ 形式存在；而在 ws-LWIS 中，ClO4^- 进入第一溶剂化壳层，形成 Zn[H2O]5[ClO]+，从源头上削弱了 Zn2+ 与水分子的束缚。 进一步的理论计算表明，这种新型溶剂化结构不仅改变了配位环境，也实质性降低了界面去溶剂化难度。与 Zn[H2O]6^2+ 相比，Zn[H2O]5[ClO]+ 的总去溶剂化能更低，而且去溶剂化过程中不会像前者那样大量把活性水带到电极界面，因此更有利于低温下的快速电荷转移以及副反应抑制。 电解液微观结构的变化进一步反映在水状态调控上。作者通过 MD、低场 NMR、Raman 和 DSC 证明：引入 AN 后，自由水比例由约 62% 降至约 44%，强氢键比例由 34% 降至 25%，弱氢键占比由 36% 升至 44%，电解液冰点则由 -43 ℃显著下移至 -91 ℃。这说明 ws-LWIS 不仅“更难结冰”，也在更深层次上打乱了有序氢键网络，为超低温离子传输保留了液态环境。 在锌负极界面，ws-LWIS 对沉积行为的改善同样十分明显。Zn||Zn 对称电池在 -50 ℃、1 mA cm^-2 条件下可稳定运行约 1150 h，而对照 WIS 体系约 20 h 即出现短路；原位光学观察也显示，ws-LWIS 中锌沉积更均匀、枝晶显著减少。作者将这一现象归因于弱溶剂化壳层更易去溶剂化，并降低了界面活性水诱发 HER 与枝晶累积的概率。 除电解液外，作者还设计了分级多孔碳纳米笼（HPC-NC）正极，通过纳米笼-微孔-大孔协同结构提升水合 Zn2+ 的入孔可达性与吸附/脱附面积。固态 NMR 结果显示，5 M ws-LWIS 能更有效进入 HPC-NC 孔道内部，说明“弱溶剂化电解液 + 水合离子筛分碳孔”的协同设计，是器件性能提升的另一关键。 在全电池层面，这一协同策略最终转化为突出的超低温综合性能。器件在 -50 ℃下不仅保持较高容量与优异倍率特性，还相较已报道低温 AZHCs 展现出更高的能量-功率组合表现。更重要的是，Zn||HPC-NC 软包电池在 4×6 cm 尺寸下也表现出稳定循环，说明该体系并非停留在材料半电池层面，而已具备向实际低温储能场景放大的潜力。 
总结与展望 
总体来看，这项工作通过“弱溶剂化局域水盐电解液 + 水合离子筛分碳孔”的双重设计，同时解决了低温水系锌离子混合电容器最棘手的两个问题：一是电解液易冻结、氢键网络过强，二是 Zn2+ 去溶剂化缓慢及界面沉积不稳定。相较于仅靠提高盐浓度或简单加入防冻助剂的思路，该工作更强调从溶剂化化学、界面反应动力学和孔道匹配三个层面进行协同优化。 从应用角度看，这一研究为极寒环境下高功率、高能量水系储能器件的开发提供了新的电解液-电极协同范式，也为寒区便携储能、低温电网调峰和特殊环境电源系统设计提供了参考。未来若能进一步结合更高面容量电极、长寿命软包验证及系统级集成优化，ws-LWIS 体系有望在超低温储能领域展现更大价值。 文献链接： https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2026.111720 
第一作者：Yingmeng Zhang
通讯作者：Huanqing Cui，Hui Ying Yang，Lei Yao
通讯单位：Shenzhen University；National University of Singapore
论文 DOI：https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2026.111720
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