

背景介绍

受脑启发的神经形态计算被视为突破传统冯·诺依曼瓶颈的重要路径,而人工突触器件则是构建类脑计算硬件的关键单元。其中,光电突触因其高带宽、低串扰、低功耗等优势,在模拟人类视觉感知功能方面展现出巨大潜力。然而,如何在单一器件中同时实现高效的光信号响应、突触可塑性以及长期记忆保持,依然是该领域的核心挑战。近年来,研究者们尝试了相变材料、忆阻器、二维材料等多种体系,但材料内部载流子输运与捕获的协同调控仍存在瓶颈。中空多壳层结构(Hollow Multishelled Structure, HoMS)凭借其独特的多重反射增强光吸收、壳层限域电荷传输以及丰富的表面缺陷位点,为上述难题提供了全新的材料平台。

本文亮点

首次将卟啉分子修饰的ZnO中空多壳层结构应用于两端人工视觉突触器件。该工作主要有以下四大亮点:
1. 全光谱光响应:通过卟啉敏化拓宽ZnO的吸收范围,器件对365 nm紫外光至625 nm可见光均表现出显著的突触后电流响应。
2. 超长记忆保持:得益于ZnO HoMS内丰富的氧空位陷阱态与多壳层并行电荷释放路径,器件信号保留时间超过10000秒,远超绝大多数已报道的光电突触器件。
3. 模拟学习-体验行为:器件成功复现了人脑中的学习-体验现象——再次学习相同信息所需脉冲数显著减少,遗忘过程延缓。
4. 阵列级图像识别:构建3×3突触阵列,实现了对不同颜色(波长)和形状(字母H、O、T、C)的动态感知与记忆,并在人工神经网络模拟中获得最高98.6%的识别准确率。


图文解析


图1 材料设计与表征
作者合成了单壳、双壳及三壳层ZnO HoMS,并负载四羧基苯基卟啉分子形成异质结。透射电镜照片清晰显示三壳层中空形貌(图1b)。能带分析表明,卟啉的LUMO能级(约-3.5 eV)高于ZnO导带(约-3.88 eV),光生电子可有效注入ZnO(图1d)。时间分辨光致发光光谱显示,三壳层样品的载流子寿命最长,且卟啉/ZnO异质界面处的荧光淬灭现象证实了激子的高效分离(图1e,f)。电子顺磁共振与XPS原位光照测试共同揭示:三壳层ZnO HoMS具有最高的氧空位浓度,光照下电子被氧空位捕获,O 1s结合能降低,而空穴在ZnO表面积累导致Zn 2p结合能升高(图1g-i)。

图2 突触可塑性模拟
以Cu/porphyrin/ZnO HoMS/Cu两端器件为平台,研究人员系统表征了突触功能。双脉冲易化(PPF)测试中,三壳层器件在脉冲间隔0.5 s时的PPF指数高达209%,高于单壳(186%)和双壳(191%)器件,表明更优的短期可塑性(图2d,e)。增加光脉冲个数或频率,器件展现出从短期可塑性向长期可塑性的过渡(图2f,g)。学习-体验行为模拟实验中,首次学习需50个光脉冲达到饱和增强,而再次学习仅需20个脉冲即恢复至相同水平,且第二次遗忘期更长(图2i)。

图3 可见光响应与区分

图4 视觉感知增强神经形态计算
在不同波长光(365 nm、420 nm、460 nm、520 nm、625 nm)照射下,器件对紫外光响应最强(ZnO本征激发),但对可见光亦能产生可区分的突触后电流(图3a,b)。固定脉冲数(20次)下,三壳层器件在不同波长和频率下的电流响应差异明显,可实现颜色分辨(图3f)。进一步构建3×3突触阵列,以不同波长光脉冲写入字母图像,随着训练脉冲数从10增至50,图像对比度与清晰度显著提升(图4a)。基于器件电导更新特性构建的人工神经网络,在MNIST手写数字识别任务中,紫外光调控下识别准确率达98.6%,可见光下亦超过90%(图4f)。

总结与展望

该工作利用卟啉/ZnO HoMS异质结构,成功构建了全光调制的人工视觉突触,不仅实现了全光谱识别、突触可塑性模拟与超长记忆保持,更在阵列层面验证了颜色与形状的动态感知功能。中空多壳层结构所提供的多重光散射增强吸收、壳层限域电荷传输以及本征氧空位陷阱态,为突触器件的性能优化提供了普适性的材料设计策略。未来,通过进一步调控壳层数目、异质界面工程以及与柔性衬底的集成,该类器件有望在人工视网膜、智能视觉传感器及边缘计算等领域发挥重要作用。

原文信息

Bioinspired Fully Optical Modulated Artificial Visual Synapse with Outstanding Memory Retention Based on Hollow Multishelled Structure
Fengmei Su, Jiawei Wan, Dan Wang
Adv. Funct. Mater. (2025): 35, 2425627.
DOI: 10.1002/adfm.202425627

通讯作者介绍

万家炜,博士生导师,研究员,中国科学院过程工程研究所,2010年于武汉大学物理科学与技术学院获理学学士,2015年于武汉大学物理科学与技术学院微电子学与固体电子学专业,获工学博士(导师:方国家教授),2011年至2015年于国家纳米科学中心学习(导师:唐智勇研究员),2015年至2017年于清华大学化学系开展博士后研究(导师:李亚栋教授),2017年至今于中科院过程工程研究所工作。2020年曾获国家自然科学基金优秀青年基金项目支持,入选中国科学院青年创新促进会会员。主要从事多级次微纳结构光电能源转换材料的理性设计与应用研究,迄今在Nature、Nat. Rev. Chem.、 JACS、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等发表学术论文90余篇。担任中国材料研究学会青年工作委员会第十届理事会理事;Chemical Research in Chinese University, Chemical Journal of Chinese University, Green Energy & Environment, National Science Open,Ecomat,SCIENCE CHINA Materials青年编委。
王丹,深圳大学特聘教授、博士生导师,重点研发首席科学家,中科院“百人计划”入选者,国家杰出青年科学基金获得者,享受国务院特殊津贴专家,中组部“万人计划”科技创新领军人才入选者,科技部中青年科技创新领军人才入选者。中国化学会与英国皇家化学会会士,国际溶剂热水热协会常务理事;Chem. Res. Chinese Univ., Chem. J. Chinese Universities执行主编, Mater. Chem. Front.副主编; Science Bulletin, EnergyChem, Sci. China Mater., Chin. Sci. Bull., Acta Chim. Sinica., Chin. J. Inorg. Chem.等期刊编委;EES、Adv. Sci., Adv. Mater. Interface, Matter, EnergyChem, EcoMat, ChemNanoMat等期刊顾问编委。长期从事无机合成化学研究,聚焦于无机多功能结构体系前沿领域,在介尺度结构调控和原子可控掺杂的合成方法学研究及应用上取得了系统性创新成果。在Nature, Nat. Rev. Chem., Chem. Soc. Rev., Acc. Chem. Res., Nat. Energy, Nat. Chem., Nat. Comm., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等期刊发表SCI论文280余篇,SCI他引2.7万余次,H因子91。申请发明专利50余项,授权30余项,转让实施2项,为振兴地方经济和企业转型做出了贡献。入选2018-2024年度科睿唯安“高被引科学家”。
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