深圳大学AFM:Fe₃GaTe₂/Fe₃GeTe₂异质结--自旋轨道转矩调控大反对称磁阻(含合成生长工艺汇总)
- 2026-04-11 19:18:37
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Fe3GeTe2 、MnPS3和MnPSe3合成生长及异质结制备
Fe₃GaTe₂/Fe₃GeTe₂异质结--自旋轨道转矩调控大反对称磁阻
一、背景介绍
传统巨磁阻(GMR)与隧穿磁阻(TMR)仅具备双阻态，在高密度存储应用中面临集成瓶颈。
反对称磁阻可实现三阻态/多阻态，是下一代多态存储、逻辑电路与存内计算的重要候选方案。但传统体系中磁阻比值低、电调控困难，严重限制实用化。
范德华铁磁材料凭借强自旋-轨道耦合(SOC)、垂直磁各向异性与层状可堆叠特性，为突破上述瓶颈提供全新平台。
二、材料简介
本研究材料体系为Fe₃GaTe₂(FGaT)与Fe₃GeTe₂(FGeT)构成的双层范德华异质结。
•Fe₃GeTe₂：典型范德华铁磁体，居里温度≈200 K，具有垂直磁各向异性与强本征自旋-轨道耦合。
•Fe₃GaTe₂：室温附近依然稳定的铁磁体，磁相变温度>340 K，矫顽场更大，磁性能更稳定。
FGaT与FGeT两种材料晶体结构匹配，界面兼容性优异，可通过层间耦合与自旋-动量锁定实现新型磁输运调控。
三、主要性质
1.异质结呈现大反对称磁阻效应，5 K低温下磁阻比高达5%，为目前已报道最高值。
2.具备电流可控自旋-轨道转矩(SOT)，可显著调控材料矫顽场。
3.磁阻行为与电流方向、堆叠顺序、外磁场角度强相关，排除厚度不均与磁畴壁干扰。
4.具有非易失性多阻态，可直接用于存内计算(CIM)与低温量子信息处理。
四、合成生长与器件制备
（一）单晶合成
结合该材料并依据部分重点文献，Fe₃GaTe₂(FGaT)与Fe₃GeTe₂(FGeT)合成生长制备方法及工艺汇总如下。
1、Fe₃GaTe₂(FGaT)合成生长工艺统计表
对比维度 | 两步CVT法 | 一步CVT法 | Flux法 |
原料及纯度 | Fe粉（99.99%）、GaTe（99.99%）、Te粉（99.99%） | Fe粉（99.99%）、Ga粉（99.99%）、Te粉（99.99%）（直接原料，无需GaTe预制） | Fe粉/颗粒（99.99%）、Ga块（99.9999%）、Te粉/（99.99%-99.999%） |
原料摩尔比 | 按产物化学计量比推导为Fe:Ga:Te≈3:1:2 | 直接设定Fe:Ga:Te=3:1:2（或微调以匹配化学计量比） | 常规配比：1:1:2；高Fe嵌入配比：3:1:2 |
传输剂 | 碘（I₂，99.99%），作为气相传输剂 | 碘（I₂，99.99%），作为气相传输剂 | 无额外试剂，过量组分为自熔剂 |
工艺步骤 | 1. 固相反应制备多晶粉末（Fe、GaTe、Te混合封管，1173 K保温2天）；2. 多晶粉末+碘混合，真空封管；3. 梯度炉（热端1098 K、冷端973 K）保温10天，气相传输结晶 | 1. Fe、Ga、Te原料直接混合，加入碘传输剂；2. 真空封管后放入梯度炉；3. 热端1073-1123 K、冷端923-973 K，保温8-10天，直接气相结晶为单晶 | 1. 原料混合真空封管；2. 高温熔融反应（900-1273 K，6-24小时）；3. 缓慢降温（1-10 K/小时）至900-1053 K；4. 淬火至室温 |
温度参数 | 多晶制备：1173 K（2天）；气相传输：热端1098 K、冷端973 K（10天） | 直接气相结晶：热端1073-1123 K、冷端923-973 K（8-10天） | 熔融温度：900-1273 K（6-24小时）；降温终点：900-1053 K |
降温条件 | 梯度炉恒温，依赖自然温度梯度实现气相传输 | 梯度炉恒温，无主动降温，通过热端-冷端温差驱动结晶 | 主动缓慢降温（1-10 K/小时），最终淬火 |
产物尺寸 | 六边形单晶，横向尺寸数毫米，结晶度极高 | 六边形单晶，横向尺寸2-3毫米，结晶度较高 | 片状单晶，横向尺寸可达2×3 mm，厚度可剥离至9.5 nm-112 nm |
产物形态 | 规则六边形，晶面完整 | 六边形，晶形略逊于两步法 | 片状，边缘规整 |
成分/缺陷特性 | 近化学计量比，缺陷以Fe空位、Fe-Ga反位为主，缺陷类型可控 | 化学计量比偏差略大于两步法，可能存在少量Ga残留，缺陷密度稍高 | 常规配比：接近3:1:2计量比；高Fe配比：Fe嵌入量8.5%-65.3% |
主要控制因素 | 1. 多晶前驱体纯度；2. 碘用量；3. 热端-冷端温差（125 K） | 1. 原料混合均匀度；2. 传输剂用量；3. 梯度炉温度稳定性 | 1. 原料摩尔比；2. 降温速率；3. 熔融温度与保温时间 |
制备周期 | 约12天（2天多晶+10天单晶） | 约8-10天 | 约7-15天（熔融+降温+淬火） |
适用场景 | 基础实验研究（如缺陷机制、磁结构精密表征），需高纯度单晶 | 快速制备高质量单晶，适用于初步性能测试、批量样品制备 | 器件应用导向，可调控Fe嵌入量优化磁性能，大规模制备 |
优点 | 1. 多晶前驱体纯度高，后续单晶结晶度极佳； 2. 缺陷类型明确，易与理论计算匹配； 3. 产物稳定性好 | 1. 工艺简洁，无需多晶制备步骤； 2. 周期短于两步法； 3. 原料选择更灵活（无需预制GaTe） | 1. 一步完成单晶生长，操作简单； 2. 可调控Fe嵌入量，优化PMA和Curie温度； 3. 产物机械剥离性能优，适配器件加工 |
缺点 | 1. 两步工艺，流程复杂； 2. 周期长，耗时久； 3. 多晶制备阶段易引入杂质，需严格控温 | 1. 原料混合均匀度要求高，否则易导致成分偏析； 2. 结晶度略低于两步法； 3. 缺陷密度稍高，需额外表征筛选 | 1. 可能残留过量助熔剂，需后续清洗； 2. 高Fe嵌入量（>60%）易降低磁有序性； 3. 降温速率控制精度要求高 |
2、Fe₃GeTe₂(FGeT)合成生长工艺统计表
属性项目 | 多晶材料（固相反应法） | 单晶材料（CVT法） | 单晶材料（Flux法） |
材料类型 | 多晶材料 | 单晶材料 | 单晶材料 |
具体方法 | 固相反应法 | 化学气相传输法（CVT） | 自熔剂法/助熔剂法（Flux） |
原料规格 | Fe（99.99%）、Co（99.998%）、Ge（99.999%）、Te（99.99%），均为粉末状 | Fe、Co、Ge、Te粉末（同多晶），传输剂（I₂或TeCl₄，5mg/cm³） | Fe、Co、Ge、Te粉末（同多晶），过量Te粉末作为flux |
关键步骤 | 1. 氩气保护下研磨原料混匀； 2. 密封于石英管； 3. 高温反应； 4. 冷却后研磨 | 1. 混合原料与传输剂，密封于石英管； 2. CVT梯度炉控温生长； 3. 冷却至室温 | 1. 混合原料密封于石英管； 2. 高温熔融； 3. 缓慢冷却； 4. 离心去除过量Te |
工艺参数 | 反应温度：675℃； 保温时间：10天； 升降温速率：60-100℃/h | 热端温度：750-675℃；冷端温度：700-650℃；保温时间：2周 | 加热温度：1000℃； 冷却速率：3℃/h； 冷却终点：675℃； 离心分离过量Te |
产物特征 | 灰黑色多晶粉末，相纯度经XRD验证，空间群P6₃/mmc | 片状单晶，平均尺寸2×2mm²，部分含Fe-Ge-Te杂相，六重对称性（Laue衍射验证） | 片状单晶，典型尺寸7×5mm²，结晶完整性好、杂相少，Fe/Co含量均匀 |
优势与不足 | 优势：工艺简单、可批量制备； 不足：仅能获得多晶粉末，无法直接用于器件制备 | 优势：生长周期较短、工艺易操作； 不足：晶体尺寸小、杂相风险高 | 优势：晶体尺寸大、质量优，适配器件加工； 不足：需精准控制冷却与离心工艺 |
（二）器件制备全流程
1.电极预制：在SiO₂/Si基底上，采用电子束光刻(EBL)与磁控溅射制备霍尔棒电极，经剥离(lift-off)完成电极图形化。
2.纳米片剥离：在水氧含量<0.1 ppm的氮气手套箱内，使用胶带机械剥离块体单晶，获得薄层FGaT与FGeT纳米片。
3.异质结转移：采用PDMS干法转移技术，将两种纳米片按顺序堆叠，构建FGaT/FGeT双层异质结。
4.封装保护：在异质结表面覆盖h-BN薄层，隔绝空气与水汽，避免氧化与性能衰减。
5.测试准备：采用六电极霍尔棒构型，完成低温强磁场下磁电输运测试。
五、表征测量
1.结构表征：XRD、TEM、EDS元素面分布，确认晶体质量与异质结界面结构。
2.磁性能测试：VSM振动样品磁强计，测试变温磁化曲线与磁场依赖磁化曲线。
3.磁电输运测试：在测试纵向电阻Rxx、霍尔电阻Rxy、磁阻(MR)、反常霍尔效应(AHE)及电流调控性能。
4.机制分析：结合自旋-动量锁定、自旋-轨道转矩(SOT)与非平衡电流模型，解析反对称磁阻起源。
六、图文解析
图1.FGaT/FGeT异质结构的基本表征。(a) 单晶FGeT和FGaT样品的XRD图谱。(b) 沿b轴观察的FGeT和FGaT晶体结构。(c) FGaT/FGeT异质结构器件的示意图。(d) 覆盖有顶部h-BN层的代表性制备器件光学图像。红色和黄色虚线轮廓分别表示FGaT层和FGeT层的区域。(e) FGaT/FGeT异质结构的横截面TEM图像及相应的EDS元素分布图。
图2.FGaT/FGeT异质结构（器件#1）的输运特性。(a) Rxy和 (b) MR在5 K下随磁场的变化。黑色虚线标记了Rxy和Rxx的对应位置。反对称峰出现和消失的磁场位置分别定义为HC1和 HC2。在Rxy中发生的二次磁化反转位置分别定义为B1和B2。(c) 和 (d) 分别为器件#1在不同温度下Rxx和Rxy的磁场依赖性。(e) 从 (c) 提取的不同温度下MR和峰宽。(f) 不同温度下HC1和HC2的位置，以及B1和B2的位置。
图3.通过反转FGeT和FGaT层的堆叠顺序（器件#2）得到的范德华异质结构的输运特性。(a) 器件#2在5K下Rxx的磁场依赖性。反对称峰出现和消失的磁场位置分别定义为HC3和HC4。(b) 在不同旋转方向（0°和180°）下测得的Rxx，以及(c) 不同电流方向下的Rxx。(d) 对比先前报道的vdW反对称MR器件与本工作的MR比值和反对称峰宽度。红色、蓝色和橙色图形分别表示三种机制，即自旋轨道耦合、畴壁和厚度不均匀性。
图4.(a) 5K下器件#1中MR的电流密度依赖性。(b) 在恒定电流10 µA下Rxx的温度依赖性及5 K下Rxx的电流密度依赖性。虚线表示当系统温度为5 K且施加1 mA电流时，样品的实际温度(Tsample)为21.3 K。(c) 和 (d) 中分别为不同电流密度下HC1和HC2的矫顽场。在(c, d)中，蓝线表示通过(b) Tsample-I估算的HC，橙线表示测量中的HC。蓝色区域表示焦耳热效应引起的HC下降，橙色区域表示SOT引起的HC下降。
图5.(a) FGaT/FGeT交叉阵列执行MVM操作的示意图。 (b) 使用ResNet-18在CIFAR-10上的训练轮次分类准确率（%）。 (c) 使用MLP从Transmon量子比特读取的时序I/Q数据中提取特征并执行高保真单量子比特态判别的示意图。 (d) 使用ResNet-18在MNIST、Fashion-MNIST和CIFAR-10上的分类准确率（%）。 (e) 训练轮次上的态判别准确率（%）。 (f) 不同权重读取噪声水平下原位推理的态判别准确率（%）。
七、研究成果
1.首次在Fe₃GaTe₂/Fe₃GeTe₂范德华异质结中实现自旋-轨道转矩(SOT)可控的大反对称磁阻。
2.获得5%的超高磁阻比，为目前国际最高水平。
3.揭示界面自旋-动量锁定为反对称磁阻核心起源，证实本征+界面协同SOT机制。
4.基于该异质结构建存内计算处理器，成功实现图像分类与低温量子比特态判别。
5.为低功耗、多态、电调控自旋电子器件提供全新材料体系与工作机制。
八、应用前景
1.多态非易失存储：突破传统二值存储限制，提升存储密度。
2.存内计算(CIM)：应对存墙瓶颈，适用于人工智能边缘计算。
3.低温自旋电子学：可用于超导量子计算的量子态读出与预处理。
4.磁逻辑器件：构建纯磁控/电控逻辑电路，降低功耗。
九、总结
以Fe₃GaTe₂/Fe₃GeTe₂范德华异质结为研究对象，首次实现自旋-轨道转矩高效调控的大反对称磁阻，明确界面自旋-动量锁定的关键作用，并成功拓展至存内计算与量子信息领域。该成果大幅提升反对称磁阻性能，为下一代低功耗、多态、电调控自旋电子器件提供重要支撑。
• 作者：Chenxu Kang, Kai Wu, Xiaoliang Weng, Wentao Shi, Jingcheng Jin, Xiaokeng Wu, Yuan Cheng, Wei Tang*, Yu-Jia Zeng*
• 通讯作者：Wei Tang（唐炜，深圳大学/铜仁学院）、Yu-Jia Zeng（曾Yu-Jia，深圳大学）
• 主要单位：深圳大学、上海交通大学、深圳信息职业技术学院、铜仁学院
• 发表时间：2026年
• 发表期刊：Advanced Functional Materials(AFM)
• 中科院分区：1区TOP
• 文章题目：Spin-Orbit Torque Controlled Large Antisymmetric Magnetoresistance in van der Waals Fe₃GaTe₂/Fe₃GeTe₂ Bilayer Heterostructure
• 文章链接：https://doi.org/10.1002/adfm.75340
#CVT合成#二维铁磁材料#范德华异质结#化学气相输运CVT#自旋电子学#反对称磁阻#存内计算#深圳大学科研
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