电催化硝酸盐还原反应是一种将含硝酸盐废水处理与合成氨相结合的有前景的策略。然而,当前高效、稳定且经济的电催化剂制备仍面临挑战,特别是在酸性介质中,催化剂易失活且竞争性析氢反应严重。同时,镀镍废水含有正二价镍离子(Ni²⁺)和次磷酸盐污染物,其处理与资源回收需求迫切。过渡金属磷酸盐因其稳定性好、成本低等特点备受关注,但此前尚未见利用镀镍废水直接电沉积制备磷酸镍催化剂以及将其用于电催化硝酸盐还原反应的报道。
该研究展示了一种基于镍电镀废水的创新型资源化策略,通过在铁泡沫基底上直接电沉积制备磷酸镍催化剂。与以往在含次磷酸盐体系中的电沉积研究不同,研究团队首次揭示了在高电流极化条件下,次磷酸盐可在阴极界面直接氧化生成磷酸盐,并阐释了其转化机制。优化获得的催化剂在酸性介质(pH4.8)和低硝酸盐浓度(10mM)条件下,对氨的法拉第效率高达96.6%。结合实验与理论方法,研究进一步阐明了该材料在硝酸盐还原反应中表现出的高活性以及对析氢反应的抑制特性。此外,通过系统探究电沉积电流密度、电化学活性面积和电化学阻抗之间的协同关系,建立了其与催化性能之间的有效关联。该研究为利用工业废水快速构筑高性能电催化剂提供了一条新颖的废物转化途径,同步推进了氮、磷、镍的资源回收与环境污染治理,有助于促进循环经济的发展。
哈工大深圳校区为论文唯一通讯单位。深圳校区硕士生冉茂楠为论文第一作者,张冠教授为论文通讯作者。研究得到深圳市高校稳定支持项目的资助。
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https://doi.org/10.1002/anie.202524256