【固态电解质】深圳大学刘光良JEC:基于界面降解机理设计高温稳定硫化物电解质:热稳定纳米涂层的作用机制
- 2026-07-06 17:25:31
【固态电解质】深圳大学刘光良JEC:基于界面降解机理设计高温稳定硫化物电解质:热稳定纳米涂层的作用机制阅读合集:『ALD研究文章』『ALD综述文章』『ALD/MLD基础知识』『非ALD界面改性文章』 
【研究重点】 实现高温稳定性是全固态电池（ASSBs）实际宽温应用的先决条件，然而硫化物基ASSBs随温度变化的降解机制仍鲜有阐明，这已成为阻碍热稳定性硫化物电解质合理设计的核心瓶颈。在此，我们系统阐明了采用LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2 (NCM)正极的锂磷银矿（Li5.5PS4.5Cl1.5, LPSC1.5）基ASSBs随温度变化的降解途径。我们发现了机制交叉现象：在25 °C时，容量衰减主要由正极开裂和界面剥离导致的活性材料损失（LAM）主导；而在50 °C时，降解主要由LPSC1.5与NCM之间界面氧化还原反应引发的锂库存损失（LLI）控制。受天然耐热矿物的启发，我们进一步开发了一种通用的界面稳定策略，通过在硫化物电解质表面构建保形的MxOy（SiO2、MgO、ZrO2、Al2O3）纳米涂层，其中纳米涂层作为阻挡电子的屏障，以抑制界面氧化并保持电解质-正极界面的电化学-机械完整性。优化后的SiO2包覆LPSC1.5电解质使ASSBs在5 C下提供110.7 mA h g−1的容量，同时在50 °C下循环1000次后保持76.69%的容量。这项工作建立了对硫化物基ASSBs热驱动降解的统一认识，并为制造在宽温度范围内稳定运行的高性能ASSBs提供了通用且可扩展的界面设计原则，为下一代储能系统热稳定固体电解质的合理设计提供了关键见解。 【研究背景】 全固态电池（ASSBs）凭借其高能量密度和本征安全性，被视为下一代电化学储能技术的核心候选者，在电动汽车及极端环境应用领域具有广阔前景。作为关键组件，硫化物固体电解质（如LPSC1.5）因极高的离子电导率和良好的机械延展性而备受青睐。然而，硫化物电解质在实际应用中面临严峻的热稳定性挑战，特别是在高温工况下，电解质与高电压层状氧化物正极（如NCM）之间剧烈的界面副反应会导致电池容量快速衰减，这已成为制约其实际全温域应用的重大瓶颈。 尽管全固态电池的高温失效问题广受关注，但学术界对硫化物基ASSBs温度依赖性的降解机制仍缺乏系统性阐明。在不同温度条件下，电池的失效路径是由活性材料损失主导，还是由锂库存耗竭主导？这种机制认知的缺失，使得研究人员难以针对性地设计出具有热鲁棒性的硫化物电解质。因此，揭示温度驱动的降解机制，并据此开发通用且可扩展的界面稳定策略，是构建高性能、宽温域全固态电池的迫切需求。 【图文导读】 
示意图1. LPSC1.5/NCM退化 (25/50℃循环)和LPSC1.5@MxOy/NCM增强 (50℃循环)示意图。 
图1. 高熵诱导电负性（HEIE）策略与NTMOF正极材料的微观结构表征。 
图2. LPSC1.5基全固态电池在25 °C和50 °C下的温度依赖性电化学性能评估。 
图3. LPSC1.5/NCM复合电极在不同温度下的微观结构与形貌演变机制。 
图4. 热稳定纳米涂层策略示意图及涂层改性后电池的高温电化学性能提升。 
图5. SiO2纳米涂层在高温循环中抑制界面副反应的电化学-化学-力学演变分析。 【总结】 本文揭示了硫化物基全固态电池温度依赖性的降解机制交叉现象：在25 ℃时，容量衰减主要由正极开裂和界面脱层引起的活性材料损失（LAM）主导；而在50 ℃时，则转变为由电解质与正极间加剧的界面氧化反应导致的锂库存损失（LLI）主导。基于此机制，受天然耐热矿物启发，研究团队在硫化物电解质颗粒表面构建了具有电子阻挡与离子渗透功能的通用型MxOyMxOyMxOy（如SiO2）热稳定纳米涂层。该策略有效抑制了高温下的界面氧化副反应并保持了电化学-力学完整性，使优化后的LPSC1.5@SiO2电池在50 ℃、5 C高倍率下循环1000次后仍保持76.69%的容量，为下一代宽温域固态储能体系提供了通用的界面设计准则。
【文献信息】 Yu, Hong, et al. "Designing high-temperature-stable sulfide electrolytes with thermally stable nanocoatings: insights from interfacial degradation mechanisms." Journal of Energy Chemistry (2026). https://doi.org/10.1016/j.jechem.2026.05.029 DOI: 10.1016/j.jechem.2026.05.029
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