哈工大深圳何思斯,最新AM!界面互锁水嵌入网络结构电解质实现高能全聚合物纤维电池用于可穿戴电子器件!贾康康/梁琦敏/洪阳/祝嘉浩一作

通过将聚合物电极与水系准固态聚合物电解质（AQPEs）集成而构建的纤维状全聚合物电池，为可穿戴电子器件提供了一种具有安全性和可持续性的有力解决方案，然而其实际发展受到AQPEs窄电化学稳定窗口（ESW）以及变形条件下电极-电解质界面结构不稳定性的制约。

2026年06月02日，哈尔滨工业大学（深圳）何思斯团队在Advanced Materials期刊发表题为“Energetic All-Polymer Fiber Batteries Enabled by Interface-Interlocked Water-In-Network Electrolytes for Wearable Electronics”的研究论文，贾康康、梁琦敏、洪阳、祝嘉浩为论文共同第一作者，何思斯为论文通讯作者。

第一作者：贾康康、梁琦敏、洪阳、祝嘉浩

通讯作者：何思斯

通讯单位：哈尔滨工业大学（深圳）

论文DOI：10.1002/adma.73599

该研究提出了一种“水分子嵌入网络结构”（WIN）电解质，通过调控聚合物网络的交联密度来精确设计水活性和动力学。研究人员意外发现了一种独特的“水限域”效应，其中水的活性表现出对交联密度的非单调依赖性，该效应源于网络的结构演化。得益于这一机制，ESW显著拓宽至3.4V，使得全聚合物钠离子纤维电池的能量密度达到92.4Wh kg⁻¹。关键在于，通过电解质预浸润后的原位界面聚合，形成了机械互锁的电极-电解质界面，有效抑制了水诱导的分层现象，并在12000次弯曲循环后保持了78%的容量。当无缝编织到衬衫中时，该纤维电池能够为织物基化学传感器供电，实现在各种活动中的实时、穿戴式健康监测。

随着柔性与可穿戴电子器件的快速发展，储能系统不仅需要提供高能量密度和机械韧性，还必须具备本征透气性和操作安全性。与刚性锂离子电池相比，基于纤维结构的器件展现出一条有前景的路径，提供了卓越的穿着舒适性和无缝的纺织品集成能力。然而，这类纤维基器件的全部潜力仍然受到普遍依赖液态电解质的制约。尽管液态电解质具有高离子电导率，但其复杂的注入和封装工艺、易泄漏性和挥发风险严重阻碍了其在柔性储能器件中的实际应用。

全聚合物电池由聚合物电极和水系准固态聚合物电解质（AQPEs）组成，通过将水系电解质的高离子电导率与固体基质的机械稳健性相结合，提供了一种务实的解决方案，从而能够实现更安全、更可靠的可穿戴能源平台。然而，AQPEs的应用至今仍主要局限于少数无机电极体系，这主要是因为AQPEs通常继承了水的窄电化学稳定窗口（ESW），从而限制了聚合物电极的稳定运行。研究人员近期研究表明，在高度浓稠的聚合物水溶液中，聚合物链与水分子之间形成的致密氢键网络可以显著抑制析氢反应，从而拓宽ESW。然而，将这一概念拓展到准固态体系仍然具有挑战性。从液态转变为交联聚合物网络，由于空间限域和受限的聚合物链动力学，从根本上改变了水的环境。此外，与能自然润湿电极表面的液体不同，由于聚合物电解质与电极之间存在界面水，AQPEs在长期循环和机械变形条件下难以维持稳定且高度共形的电极-电解质界面。因此，实现高性能纤维电池需要一种能够同时调控水活性和构建稳健电极-电解质界面的制备策略。

在此，该研究报道了一种“水分子嵌入网络结构”（WIN）电解质，通过调控聚合物网络结构来调节水的活性和动力学，从而构建了一种以聚苯胺（PANI）对称电极的高能水系全聚合物钠离子纤维电池（ASFB）。在探究交联密度对电解质性能影响的过程中，研究发现了聚合物网络内部的水限域效应，其中电解质性能对聚合物基质的交联密度表现出非单调的依赖性。尽管“水限域”在低维材料和多孔框架中已引起广泛关注，但这种效应在聚合物网络中仍鲜有探索。优化后的WIN电解质展现出3.4V的拓宽ESW，远远超过传统水系准固态体系的性能。同时，为解决界面失效问题，原位聚合构建了机械互锁界面，并促进了成分梯度的固态电解质界面相（SEI）的形成，有效稳定了聚合物电极免受水诱导的失效。因此，该ASFB展现出92.4Wh kg⁻¹的高能量密度，得益于机械互锁界面在12000次弯曲循环后仍保持78%的优异机械耐久性，以及用于纺织品集成的本征可扩展性。该方法为调控限域水的热力学和动力学建立了一个通用平台，创造了可扩展、可持续且高性能的电池，推动了安全、可持续且单片集成的可穿戴电源领域的发展。

图1 | ASFB与“WIN”电解质的设计理念及界面工程。(a) ASFBs结构与应用的示意图。首先将PANI作为电极沉积在CNT纤维集流体上形成纤维电极。随后浸润并固化“WIN”电解质，随后进行封装，形成一个可穿戴电源单元。所得的ASFBs可以进一步编织成透气且柔性的纺织品电源。(b) 浸润固化（右）形成的致密、共形电极-电解质界面与表面固化（左）策略导致的缺陷界面的比较。(c) 采用“WIN”电解质的ASFB与先前报道的水系钠离子纤维电池的能量密度和比容量比较。(d) 随着交联密度增加，“WIN”电解质聚合物网络演化的示意图。

图2 | “WIN”电解质中的水限域机制。(a) 具有不同BEMA含量（0、1.6、3.2和4.8wt.%）的“WIN”电解质的ESW。(b和c) 具有不同BEMA含量（0、1.6、3.2和4.8wt.%）的“WIN”电解质的流变分析(b)和FTIR光谱(c)。(d和e) 含有3.2wt.% BEMA的“WIN”电解质的拉曼光谱(d)以及O-H伸缩拉曼光谱的解卷积(e)。将O-H伸缩拉曼包络线解卷积为非对称氢键（AS）、对称氢键（S）和非氢键（N）组分。(f) AS、S和N组分的分数贡献随BEMA含量的变化。(g) 具有不同BEMA含量（0、1.6、3.2和4.8wt.%）的LF-NMR弛豫谱图，揭示了水的动力学行为。

图3 | ASFBs的电化学性能及界面化学。(a) 通过浸润固化和表面固化制备的ASFBs在充放电循环过程中的循环性能和CE。(b) ASFBs在第1、10、50、100和200次循环时的恒流充放电曲线。(c和d) 浸润固化和表面固化ASFBs的横截面SEM图像(c)及相应的EIS谱图(d)。标尺：30μm。(e-g) 在“WIN”电解质中循环的PANI负极上SEI膜的XPS结果：在原始状态、第10次和第30次循环时的F1s光谱(e)，SEI中元素含量的原子比定量(f)，以及Ar⁺溅射0、1和3分钟后的Na1s光谱(g)。(h) TOF-SIMS三维渲染图，显示SEI内各种离子（包括NaF⁻和NaO⁻）随深度变化的空间分布。(i) 在1C至5C电流密度下的倍率性能。

图4 | ASFBs的连续制备、可规模化生产和机械稳健性。(a) ASFBs连续制备装置的示意图。(b) 纤维电极的机械稳定性，在2500次扭转、弯曲和按压循环后，电阻保持率超过90%。(c) ASFBs在不同弯曲角度（0、45、90、135、180°）下的循环稳定性。(d) ASFBs在固定90°弯曲角度下随重复弯曲循环次数的电化学性能。(e,f) ASFB纺织品的照片，展示了大规模生产潜力。标尺：10cm。

图5 | 用于健康监测的ASFB纺织品系统集成。(a) 集成ASFB纺织品为纤维传感器供电的智能健康管理衬衫示意图。WE1包含Na⁺、K⁺和pH纤维电极，而WE2由乳酸（Lac）、尿酸（UA）和葡萄糖（Glu）纤维电极组成。(b) 智能衬衫的系统框图和健康监测界面。(c) (i) 集成ASFB纺织品的智能衬衫照片和(ii) 传统软包型柔性电池与基于ASFB的纺织品电池的透气性比较。标尺：5cm。(d) 由ASFB纺织品供电的多功能纤维生物传感器记录的实时多路复用汗液生物标志物监测。工作电极（WE），参比电极（RE）。

总之，该研究展示了一种高能ASFB，其通过“WIN”电解质设计来调控限域水的热力学和动力学。关键是，该研究发现水活性对聚合物网络表现出非单调依赖性。在适中的交联水平下，网络限域破坏了水簇，并稳定了弱氢键结合的水分子，从而将ESW拓宽至3.4V。相反，当交联密度过高时，聚合物网络自由体积的减小促进了水分子重新聚集为体相水簇，导致ESW变窄。此外，通过对多孔CNT基复合电极进行预浸润，随后进行原位界面聚合，实现了机械互锁的电极-电解质界面。该过程同时促进了成分梯度的SEI形成，有效抑制了水诱导的界面失效。这种多尺度设计使得ASFB能够提供115.5mAh g⁻¹的高比容量和92.4Wh kg⁻¹的能量密度，同时支持百米级的连续制备。此外，该纤维电池成功地为化学纤维传感器供电，制造出了一款用于实时健康监测的智能透气衬衫。总体而言，该研究建立了一个通过聚合物网络结构调控限域水热力学和动力学的普适性方案，为设计安全、可持续且高性能的水系储能系统提供了一条通用途径。