APR | 清华大学深圳国际研究生院孙波团队:揭示边界条件调控硅中热导率频率依赖性机理

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在微纳电子器件中，高频焦耳热导致的局部过热问题严重制约了器件性能。根据非傅里叶热传导理论，当加热频率接近声子平均自由程时，材料的热导率会随频率的升高而降低，以往研究显示，这与材料较宽的声子谱有关。尽管硅拥有极宽的声子谱，但长期以来，实验上在室温下始终未能观测到硅明显的热导率频率依赖性，这一谜题不仅限制了对硅中声子动力学的深度理解，也阻碍了高频器件中热管理技术的发展。

研究团队利用分子束外延（MBE）技术，成功制备了具有原子级陡峭界面的铝/硅样品。实验结果显示，在室温（300 K）下，具有高质量界面的铝/硅样品表现出了显著的频率依赖性，随着调制频率从0.47 MHz提升至10.1 MHz，测量得到热导率从135 W m^-1 K^-1 大幅下降至106 W m^-1 K^-1，降幅达到21%（图1）。而作为对比，带有天然氧化层的铝/二氧化硅/硅样品在室温下则误差范围内保持不变。这一对比实验有力地证明了，硅的频率相关热导率并非不存在，而是被不理想的边界条件所抑制。

为了深入解析背后的物理机制，研究人员引入了双通道模型对数据进行进一步分析，该模型将硅中不同声子模式分为高能声子（能量大于 3THz）和低能声子（能量大于 3THz）。结果显示，在原子级陡峭的界面处，铝（铝）与硅（硅）的德拜温度较为匹配，能够有效地保留高能与低能声子之间的热非平衡状态。在这种非平衡态下，高能声子与低能声子在界面处出现显著温差，从而产生了额外的非平衡热阻，使得热导率的频率依赖性得以显现（图2）。相反，在带有氧化层的样品中，二氧化硅中间层引入了强烈的声子散射，它像一个“能量搅拌器”，强行加速了不同模式声子之间的能量交换，并破坏了其中的热非平衡态，从而导致实验测量值趋向于恒定的傅里叶热导率。

同时，研究团队还在低温环境（80 K）与高温环境（500 K）下进行了热导率的测量。结果显示在低温下，由于硅内部的本征声子散射减弱，即使是带有氧化层的样品也开始显现出频率依赖性。在高温环境下，具有锋利界面的铝/硅样品频率依赖性也有所下降，这由于声子-声子散射强度随温度的升高而升高，减弱了热非平衡效应（图3）。这些发现进一步完善了边界条件对于热导率频率依赖性的理解，为未来高频器件热管理技术的发展奠定了基础。

此外，研究团队通过具有锋利界面铝/硅样品的热导率频率依赖性，成功提取并验证了硅的声子平均自由程（MFP）分布，实验结果与第一性原理计算表现出高度一致性（图4）。结果表明，准确探测本征声子谱的前提是具备高质量界面，而漫散射界面（如氧化层）的存在会显著削弱弹道声子贡献，从而导致实验测量偏离理论预测。

该研究进一步阐明了泵浦-探测实验中边界条件对热导率频率依赖性的影响，加深了对于非傅里叶热输运的理解。研究认为热导率的频率依赖性是TDTR实验中由边界条件引起的普遍现象，并非只在特定材料中才出现，这一理解对于精确测量材料热物性至关重要。同时，这项工作对未来高频电子器件的散热策略具有重要意义。

孙波，现任清华大学深圳国际研究生院长聘副教授，同时担任广东省热管理工程与材料重点实验室副主任，国家级青年人才。2016 年至 2018 年，他在加州理工学院机械与土木工程系从事博士后研究。在此之前，他于 2016 年获得新加坡国立大学机械工程博士学位，于山东大学先后获得化学硕士学位与物理学学士学位。团队的研究方向聚焦于揭示半导体中热输运物理机制，涵盖提高半导体导热/散热的方法、半导体和半金属中的电子-声子耦合与热输运中的量子现象等，近五年在《自然・材料》（Nature Materials）、《自然・通讯》（Nature Communications）、《物理评论快报》（Physical Review Letters）与《国家科学评论》（National Science Review）等期刊发表文章40余篇。团队注重学生培养，近五年组内学生先后获得MRS最佳学生报告奖、MRS最佳海报奖等荣誉。