石墨作为锂离子电池负极的核心材料,凭借储量丰富、成本低廉、安全性高的优势占据主导地位三十余年,但其在高倍率充电与低温等极端条件下,因电解液 - 石墨界面处锂离子传输动力学迟缓,难以满足现代储能需求,相关界面电子结构与固体电解质界面形成的耦合作用是性能受限的关键,现有界面改性策略多存在合成工艺复杂、通量低、与大规模工业生产不兼容等问题,亟需开发可规模化制备且能精准调控石墨界面的碳材料与合成路径。
近日,深圳大学刘剑洪、 张黔玲、叶盛华、胡江涛、湘潭大学欧阳晓平、中国科学院深圳先进技术研究院彭超团队开发了线性 - 梯形 - 平面化的可规模化合成方法,以液态可加工聚丙烯腈为前驱体,经低温预氧化与高温碳化制备出兼具短程石墨有序与长程结构无序的石墨聚集体,该前驱体可在商用石墨颗粒表面形成均匀包覆层,得到改性石墨负极 GHT,通过调控界面锂 - 碳相互作用与固体电解质界面形成,显著提升锂离子传输动力学,材料可批量生产且适配现有工业流程,在扣式电池与 18650 型圆柱电池中展现出优异的高倍率循环稳定性与低温性能,结合密度泛函理论计算揭示了石墨聚集体包覆弱化石墨边缘效应、加速锂离子扩散的内在机制。
该成果以 “Scalable synthesis of graphitic aggregates for high-rate battery anode” 为题发表在 “Nature Sustainability” 期刊,第一作者是 Hu Jiangtao、Liu Pei、Ye Shenghua。