深圳大学杨楚罗教授/胡宇轩助理教授AM:四苯基硅烷工程化MR-TADF用于高效率、长寿命且色域接近BT.2020标准的纯绿色OLED

实现优异的色纯度、高效率与长工作寿命的协同兼顾，对于不可或缺的有机发光二极管（OLED）而言，仍然是一个巨大的挑战，而OLED是实现超高清（UHD）显示的关键。最近，深圳大学杨楚罗教授/胡宇轩助理教授提出了一种合理的分子设计策略，通过在多共振热激活延迟荧光（MR-TADF）骨架的外围引入四苯基硅烷（TPS）和氘代TPS基团进行功能化修饰，以应对上述挑战。由此制备的p-DBFSi、 m-DBFSi和 m-DBFSi-d，表现出尖锐的绿色发光（515–517 nm），其半峰宽（FWHM）低至0.070 eV以下，跻身已报道的最窄绿色MR-TADF材料之列。采用m-DBFSi和m-DBFSi-d的OLED器件，实现了最纯净的绿光电致发光（CIEy =0.76）、高达40.1%和41.9%的非凡最大外量子效率（EQE_max），以及接近200 lm W⁻¹的最大功率效率（PE_max），且无需额外使用敏化剂，使其跻身于最先进的窄带纯绿OLED行列。此外，基于 m-DBFSi-d的器件展现出显著增强的工作稳定性，在初始亮度为1000 cd m⁻²时，其工作寿命（LT80）长达2491小时。综上所述，这项工作建立了一种以TPS和氘代为核心的MR-TADF策略，使OLED能够同时实现超窄带发光、卓越效率与优异耐久性，为下一代UHD显示技术铺平了道路。

为实现纯绿光发射，采用了一种π-共轭扩展策略，将二苯并呋喃（DBF）单元嵌入到间位-二硼框架中，这有效地缩小了 Eg，并将发射波长蓝移至绿色光谱区域。为进一步调控发射曲线并增强分子稳定性，在硼原子的对位-引入TPS取代基，从而得到 p-DBFSi。同时，设计了异构体 m-DBFSi，其中三苯基硅基团连接在MR骨架的间位-位置，以优化空间拓扑结构，便于TPS的引入。这种结构修饰强化了四面体TPS单元提供的三维屏蔽效应，从而抑制分子堆积及有害的分子间相互作用。为进一步提升分子稳定性，简单合成了一种部分氘代类似物 m-DBFSi-d，通过引入氘代TPS基团实现。与碳氢类似物相比，该化合物的零点能（ZPE）降低且C─D键解离能（BDE）升高，有望抑制振动，减弱非辐射衰减，并加固分子骨架。综上所述，π-扩展、空间拓扑调控以及同位素取代的协同作用，旨在实现高效且运行稳定性更佳的超纯绿MR-TADF。

图2 光物理性质

p-DBFSi、m-DBFSi和m-DBFSi-d，在517、515和515 nm处出现尖锐的绿色发射峰，FWHM分别为15 nm（0.067 eV）、14 nm（0.065 eV）和14 nm（0.064 eV）），是迄今为止报道的绿色MR-TADF发光体中最小的FWHM值。在3 wt%掺杂膜中，Φ_PL值分别为96%、99%和99%。得益于更强的聚集抑制特性，m-DBFSi和m-DBFSi-d薄膜的光谱展宽显著减小，FWHM分别为17 nm（0.078 eV）和17 nm（0.076 eV）。并且m-DBFSi和m-DBFSi-d的CIE坐标分别为（0.15，0.76）和（0.14，0.76），非常接近BT.2020绿色标准（0.17，0.80）。

图3 器件性能

p-DBFSi、m-DBFSi和m-DBFSi-d器件呈现出窄绿色电致发光，其峰值波长/半高宽值分别为520 nm/19 nm（0.085 eV）、517 nm/17 nm（0.080 eV）和517 nm/17 nm（0.078 eV），并且m-DBFSi和m-DBFSi-d器件CIE坐标分别为(0.15, 0.76)和(0.14, 0.76)，接近BT.2020纯绿目标(0.17, 0.80)。得益于接近1的Φ_PL，以及高Θ//，基于m-DBFSi和m-DBFSi-d的器件实现了卓越的EL性能，它们的最大外量子效率(EQE_max)分别达到40.1%和41.9%，并且实现了前所未有的最高功率效率(PE)，接近200 lm W⁻¹，分别为187.5/191.8 lm W⁻¹。为了提升电致发光性能并增强器件稳定性，我们通过引入高效敏化剂构建了磷光敏化OLED。其初始亮度为1000 cd m⁻²时，寿命LT80分别达到1421 h（p-DBFSi）、2006 h（m-DBFSi）和2491 h（m-DBFSi-d），而对TPS单元进行额外氘代则进一步提高了器件的稳定性，从而验证了这一分子设计策略是同时实现超高色纯度、高效率和长工作寿命的有效途径。

相关成果以标题《Tetraphenylsilane-Engineered MR-TADF  Emitters for Pure-Green OLEDs with High-Efficiency, Long Lifetime, and  Gamut Close to BT.2020 Standard》发表于Advanced Materials。深圳大学博士生薛追星为论文第一作者，深圳大学杨楚罗教授/胡宇轩助理教授为共同通讯作者。该工作得到国家自然科学基金委、深圳市科技计划、、深圳大学科研团队培育计划、深圳大学青年学者科学基金的大力支持。