『锂电』中科院深圳先进院 & 北京大学 NC:界面过剩电荷动力学定量描述,精准揭示锂枝晶生长机制并指导 515 Wh kg⁻¹ 安时级软包电池
锂金属电池能量密度有望突破600 Wh kg⁻¹，但锂枝晶不可控生长引发短路、死锂、库仑效率暴跌，严重制约实用化。传统研究将枝晶归因于扩散 - 反应速率不匹配或静态表面过剩电荷，但忽视固液界面纳米尺度耦合过程：1）单一电极过剩电荷无法解释高浓度电解液反常规律；2）缺乏连接热力学态、动力学速率与宏观形貌的定量描述符；3）无法在密封电池中原位追踪电荷生成、消耗与分布，实验机制支撑薄弱。如何建立可量化、可预测、可实验测量的枝晶起源理论，指导安时级软包电池电解液设计，成为核心瓶颈。 本研究首次提出界面过剩电荷分布因子（f）作为统一定量描述符：将电极表面过剩电荷、电荷消耗速率、溶剂化结构、阳离子屏蔽效应耦合为单一指标（单位 Hz），直接反映界面电荷再平衡快慢。f = J₀ / σ_net（交换电流密度 / 净界面过剩电荷）f 越高，界面电荷再分配越快，锂沉积越平整；揭示竞争机制：Li⁺- 偶极相互作用决定电荷消耗速率，盐浓度决定阳离子屏蔽强度。据此设计局域高浓弱溶剂化电解液（LHWSE），实现6.4 Ah、515 Wh kg⁻¹、N/P=0.8、贫液 1.0 g Ah⁻¹软包电池稳定循环。①理论原创：首次建立界面过剩电荷动力学定量描述符（f），统一枝晶生长热力学与动力学；②机制突破：揭示电荷积累 - 消耗竞争机制主导锂形貌，颠覆单一静态电荷认知；③实用突破：实现515 Wh kg⁻¹、6.4 Ah安时级软包电池长循环，贫液低 N/P 比比肩产业标准。(A) 不同金属体系零电荷电位与沉积电位关系；(B) 12 种电解液电极过剩电荷与 Li 沉积库仑效率；(C) 双电层溶剂化结构对界面电荷调控机理；(D) 典型电解液 Li⁺溶剂化团簇统计；(E) ML 预测电极原子电荷分布；(F) 计算电荷密度与实测 CE 对应关系；(G–I) 稀液、弱溶剂化、高浓电解液电荷分布对比。②高浓（HCE）：电极过剩电荷随浓度升高，CE 同步升高；图 2 界面过剩电荷动力学与分布因子 f 的定量构建(A) 稀液 / 弱溶剂化 / 高浓电解液界面电荷模式；(B) 界面电荷动态平衡三要素；(C) 分布因子 f 物理定义与公式；(D) Li⁺耗尽区深度对比；(E–G) 界面 Li⁺均匀性分布；(H–J) 原位红外监测 Li⁺脱溶剂动力学；(K) 不同电解液交换电流密度；(L–N) f 与 CE 在三类体系中均呈强正相关。① f = 交换电流密度 / 净过剩电荷，反映电荷再平衡速率；③弱溶剂化同时降低过剩电荷、提升 J₀，实现 f 最大化。(A) 恒电位曲线分段与 ECSA 演化模型；(B) 不同过电位沉积电流响应；(C) ECSA 增长率定量计算；(D) CE 越高，枝晶增长率 kₓ越低；(E–G) f 与 kₓ严格负相关；(H–I) 中子散射表征沉积分形特征；(J) 相场模拟均匀 vs 随机形核；(K) 均匀形核 ECSA 方差显著更低；(L–N) XCT 三维形貌验证平整性。①建立恒电位 ECSA 增长率表征枝晶快慢，无需拆解电池；② f 越高 → kₓ越低 → 沉积越平整 → 无枝晶；③相场与 XCT 直接验证均匀电荷→均匀形核→致密沉积。图 4 界面电荷竞争机制、电解液设计及安时级软包性能(A) 浓度 - 溶剂化强度主导机制相图；(B–D) 三类体系界面电荷与沉积形貌；(E) 新型 LHWSE 电解液库仑效率；(F) 6.4 Ah NCM811||Li 软包循环曲线。①相图指导设计LHWSE 局域高浓弱溶剂化电解液；② 6.4 Ah 软包：515 Wh kg⁻¹、N/P=0.8、贫液 1.0 g Ah⁻¹；本研究开创界面过剩电荷动力学全新理论体系，实现锂枝晶从 “定性解释” 到 “定量预测” 的跨越：1）提出界面过剩电荷分布因子 f，统一热力学与动力学，实现跨体系定量预测；2）揭示电荷积累 vs 电荷消耗竞争机制，决定锂沉积形貌；3）建立恒电位 ECSA 增长率原位表征枝晶方法，无需拆解电池；4）指导设计 LHWSE 电解液，实现6.4 Ah、515 Wh kg⁻¹安时级软包稳定循环。该工作为高比能锂金属电池提供统一机理、定量指标、实用电解液三位一体解决方案。Interfacial excess charge dynamics as a quantitative descriptor to understand lithium dendrite growth.Nature Communications, 2026; https://doi.org/10.1038/s41467-026-72472-y本文内容来源于学术研究论文，版权归原作者所有。转载旨在分享学术成果，仅供参考，不构成任何应用建议。如涉及作品内容、版权或其他问题，请及时联系处理。
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