【论文链接】

https://doi.org/10.1016/j.matt.2026.102716

【作者单位】

哈尔滨工业大学（深圳）、香港城市大学、美因茨大学

【论文摘要】

填料增强的复合聚合物电解质（CPEs）虽然具有较高的离子电导率，但在抑制锂枝晶生长方面仍显不足。本研究开发了一种由人工智能（AI）辅助筛选的小分子模板溶胶-凝胶策略，成功合成了各向异性的 Li_6.25Al_0.25La₃Zr₂O₁₂（LALZO）纳米片（LNSs）。通过描述符引导的分子筛选，研究识别出蔗糖（Su）与柠檬酸（CA）作为协同分子对，驱动“螯合-氢键”协同组装，引导LALZO实现二维定向结晶。这种高长径比的LNSs引入CPEs后，构筑了连续的界面离子传输高速公路，显著提升了离子电导率；更重要的是，其“砖墙（brick-and-mortar）”式骨架通过应力耗散和物理屏蔽有效抑制了枝晶穿透。实验结果显示，该电解质（LNSs@PEO）使锂对称电池实现了超过3000小时的稳定循环，且LiFePO₄全电池在1.0 C下循环300次后容量保持率高达96.7%。该策略具有良好的通用性，可扩展至LATP和Al₂O₃等多种氧化物体系。论文通讯作者为哈尔滨工业大学（深圳）前沿学部/材料科与工程学院慈立杰教授、李德平副教授、陆敬予副教授，论文第一作者为25级博士研究生周旋，博士后王浩南、程俊为共同第一作者。

【实验步骤】

LNSs、Al₂O₃ 纳米片及LATP纳米片的制备：前驱体溶液配制：将有机酸络合剂（OACA，如柠檬酸、酒石酸、苹果酸及草酸）与架构控制剂（ACA，如蔗糖、乳糖、果糖、β-环糊精）以 4:1 的质量比溶解于去离子水与乙醇的混合溶剂中。在600 rpm 下磁力搅拌并加热 1 小时，形成pH值为4的均一溶液。按化学计量比加入 LiNO₃（过量 20%）、La(NO₃)₃⋅6H₂O、乙酰丙酮锆及 Al(NO₃)₃⋅9H₂O。其中柠檬酸（CA）、蔗糖（Su）与总金属离子的摩尔比设定为 6:1:5。溶胶-凝胶形成：溶液在 600 rpm 下搅拌6小时以充分螯合金属离子。随后在70 °C 水浴加热3小时除去乙醇，再加热至110 °C 直至溶剂完全蒸发形成凝胶。热处理与煅烧：将凝胶置于200 °C 烘箱中干燥2小时形成前驱体。研磨成粉后，在马弗炉中于800 °C下煅烧5小时，除去残留有机物并生成立方相LNSs。拓展合成：Al₂O₃纳米片与LATP纳米片的制备过程与上述类似，仅需根据目标产物调整加入的金属盐种类（如钛酸丁酯、磷酸二氢铵等）。

复合聚合物电解质（CPEs）的制备：将LNSs或 LNPs分散在乙腈中，随后加入聚乙烯氧化物（PEO，分子量 600,000）和LiTFSI，保持EO:Li摩尔比为12:1。混合物搅拌12小时后倒入聚四氟乙烯模具中。在手套箱内（H₂O和O₂含量<0.1 ppm）于60 °C下加热蒸发溶剂。最后将所得复合固态电解质裁切成直径16 mm的圆片。

【图文摘取】

【主要结论】

本研究通过AI驱动的分子设计，开发了一种普适性的二维氧化物填料合成策略。研究阐明了通过小分子模板诱导非层状结构陶瓷定向生长的机制，并证明了2D架构在电化学传输与机械屏蔽枝晶方面的双重增强作用。这一工作不仅解决了高能量密度锂金属电池的安全性瓶颈，也为下一代全固态电池中功能化架构的智能化设计提供了重要参考。