深圳大学杨楚罗、胡宇轩AM:四苯基硅烷修饰的多共振TADF发光材料用于制备兼具高效率、长寿命且色域接近BT.2020标准纯绿光有机发光二极管
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实现超高色纯度、高效率与长工作寿命的协同兼顾，仍是有机发光二极管面临的一大艰巨挑战，而该器件是实现超高清显示不可或缺的核心部件。
深圳大学杨楚罗、胡宇轩团队提出一种合理的分子设计策略，将四苯基硅烷及氘代四苯基硅烷基团接枝在多共振热活化延迟荧光骨架的外围，以此解决上述难题。所制备的发光材料 p-DBFSi、m-DBFSi 和m-DBFSi-d 展现出尖锐的绿光发射特性，发射波长为 515~517 nm，半高宽低至 0.070 eV 以下，跻身已报道的窄带绿光多共振热活化延迟荧光材料之列。以 m-DBFSi 和m-DBFSi-d 作为发光材料的有机发光二极管，实现了纯度极高的绿色电致发光（色坐标 CIEy=0.76），最大外量子效率分别达到 40.1% 和41.9%，最大功率效率接近 200 lm W-1，且无需额外使用敏化剂，成为目前性能最优异的窄带纯绿光有机发光二极管之一。此外，基于 m-DBFSi-d 的器件工作稳定性显著提升，在初始亮度为 1000 cd m-2 时，亮度衰减至 80% 的工作寿命（LT80）达 2491 h。综上，本研究建立了一种四苯基硅烷和氘化修饰的多共振热活化延迟荧光分子设计策略，使有机发光二极管可同时实现超窄带发射、优异的发光效率和出色的工作稳定性，为下一代超高清显示技术的发展奠定了基础。相关研究成果发表于《Advanced Materials》上。
核心结论：本研究通过 π- 共轭延伸、四苯基硅烷（TPS）外围修饰及氘化改性的协同分子设计策略，将二苯并呋喃单元嵌入间位二硼多共振骨架，同时在硼原子位点引入四面体结构的 TPS 基团并对其进行氘化，成功制备出 p-DBFSi、m-DBFSi、m-DBFSi-d三种纯绿光多共振热活化延迟荧光（MR-TADF）发光材料；其中 m-DBFSi 及氘代的 m-DBFSi-d 表现出超窄带发射、超高色纯度、高效率与长寿命的综合优异性能，基于 m-DBFSi-d 的器件在初始亮度 1000 cd m-2 时LT80 达 2491 h，色坐标 CIEy=0.76 接近 BT.2020 纯绿标准，最大外量子效率 41.9%、最大功率效率接近 200 lm W-1，是目前性能最优的窄带纯绿光 OLED 之一；该策略证实 TPS 修饰可抑制分子间相互作用、提升材料稳定性，氘化改性能进一步降低零振动能、增强化学键强度，二者协同解决了 MR-TADF 材料色纯度、效率与寿命难以兼顾的难题，为超高清显示用纯绿光发光材料设计提供了新范式。
佐证方法：1. 分子合成与表征：通过 Suzuki-Miyaura 偶联反应制备目标材料，利用核磁共振波谱、高分辨质谱、单晶 X 射线衍射验证分子结构，通过热重分析表征材料热稳定性；2. 理论计算：采用密度泛函理论（DFT）和含时密度泛函理论（TD-DFT）分析分子前线轨道分布、根均方位移、重组能，结合 MOMAP 软件计算黄 - 里斯因子，探究振动模式与电声耦合特性；3. 光物理性质测试：测试材料在稀溶液和掺杂薄膜中的紫外 - 可见吸收、光致发光光谱，测定荧光量子产率、单重态 - 三重态能隙，通过瞬态光致发光衰减曲线分析 TADF 动力学参数，利用角分辨光致发光测试表征偶极取向；4. 器件制备与性能测试：制备以 DMIC-TRZ 为主体的二元 OLED 器件及引入 Ir (ppy) 3 的三元敏化 OLED 器件，测试器件的电致发光光谱、色坐标、启亮电压、亮度、电流效率、功率效率、外量子效率，通过恒流驱动测试器件工作寿命，结合电化学循环伏安、光稳定性测试探究器件稳定性的分子机制。
图文说明
图 1 纯绿光多共振热活化延迟荧光发光材料的化学结构与分子设计策略
图 2 （a）p-DBFSi、m-DBFSi 和m-DBFSi-d 的前线分子轨道分布；（b）p-DBFSi、m-DBFSi和 m-DBFSi-d 的根均方位移值；（c）不同振动模式下 p-DBFSi、m-DBFSi 和m-DBFSi-d 的黄 - 里斯因子；（d）p-DBFSi、m-DBFSi 和m-DBFSi-d 的 S1-S0 跃迁代表性振动模式
图 3 发光材料的光物理性质。（a）p-DBFSi、m-DBFSi 和m-DBFSi-d 在稀甲苯溶液（1.0×10-5 mol/L）中的紫外 - 可见吸收光谱和荧光光谱（插图为 365 nm 紫外光照射下对应的溶液照片）；（b）p-DBFSi、m-DBFSi 和m-DBFSi-d 在 3 wt% DMIC-TRZ 掺杂薄膜中的荧光光谱（插图为 365 nm 紫外光照射下对应的薄膜照片）；（c）3 wt% DMIC-TRZ 掺杂薄膜中的瞬态光致发光衰减曲线
图 4 （a）器件结构及功能材料的能级图；（b）器件的电致发光光谱（在 1000 cd m-2 亮度下测试）；（c）外量子效率 - 亮度曲线；（d）功率效率 - 亮度和电流效率 - 亮度曲线；（e）1000 cd m-2 亮度下的色坐标（插图为基于 m-DBFSi 和m-DBFSi-d 的器件实物照片）；（f）已报道的基于多共振热活化延迟荧光的绿光有机发光二极管的最大外量子效率、半高宽与色坐标对比图
图 5 （a）器件结构及功能材料的能级图；（b）器件的电致发光光谱（在 1000 cd m-2 亮度下测试）；（c）外量子效率 - 亮度曲线（插图为基于 m-DBFSi-d 的器件实物照片）；（d）敏化器件在初始亮度 5000 cd m-2 下的工作寿命
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