深圳大学米宏伟/清华深研院贺艳兵AM | 复合固态电解质中快速锂离子动力学研究!

复合固态电解质（CSEs）凭借其固有的安全性和机械柔韧性，在锂金属电池中展现出巨大潜力，但其发展受到锂离子传输迟缓和界面化学不稳定的制约。

在此，清华大学深圳国际研究生院贺艳兵，深圳大学米宏伟等人提出一种离子阱框架，以阐明无机填料在调控离子迁移中的核心作用。具体而言，通过草酰胺掺杂并球磨处理的碳氮化物（MCNOI）引入了丰富的氮空位，这些空位作为一种浅层离子阱，能够可逆地捕获/释放Li⁺，并构建连续的传导路径。

相比之下，传统的碳氮化物形成的是深层离子阱，会固定住Li⁺；而缺乏离子阱的聚合物电解质则无法对Li⁺传输提供有效引导。除了固有的离子传导，MCNOI还促进了梯度有机-无机界面相的形成，重新分配界面电荷，抑制阴离子迁移，并促进均匀的锂沉积。

因此，优化后的CSE实现了高的锂离子迁移数（0.68）、超长的循环稳定性（>3000小时）以及显著的全电池耐久性（5C倍率下1800次循环后容量保持率92.3%）。这些发现强调了缺陷工程填料作为Li⁺传输主动调控剂的作用，重新定义了持久高性能固态电池的设计策略。

图1. 电解质微观结构与分子相互作用

总之，该工作建立了一个离子阱框架作为复合固态电解质的机理基础。通过将富含缺陷的MCNOI整合到聚合物基体中，丰富的氮空位产生了一个浅层离子阱，该离子阱能够可逆地捕获和释放Li⁺，同时排除体积庞大的TFSI⁻，从而构建选择性传导路径并建立引导均匀Li⁺通量的电荷梯度界面相。

对比分析表明，只有浅层离子阱机制能在稳定性和迁移率之间达到最佳平衡，相较于无离子阱的聚合物电解质，它实现了快速的体相传导与界面鲁棒性的统一。得益于这种调控，优化后的M-CSE提供了0.41 mS cm⁻¹的高离子电导率和0.19 eV的低活化能。

基于M-CSE的对称Li/Li电池在0.05 mA cm⁻²下实现了长达3000小时的稳定循环且极化低，而LiFePO₄/Li全电池即使在30C的超高倍率下仍保持45.8 mAh g⁻¹的容量，并在5C/1800次循环和10C/2300次循环后分别展现出92.3%和80.7%的优异容量保持率。这些发现表明，离子阱工程超越了传统的经验性填料设计，为构建用于下一代锂金属电池的持久、高性能固态电解质提供了一种富有启发性的方法。

图2. 界面动态演化与锂离子传输特性

Defect‐Driven Ionic Trap Construction and Interface Modulation for Rapid Li + Kinetics in Composite Solid Electrolytes, Advanced Materials 2025 DOI: 10.1002/adma.202519541

米宏伟 深圳大学 特聘研究员， 长期致力于能源材料、电化学和催化化学的交叉研究，近五年以第一或通讯作者发表SCI论文20余篇，其中14篇属于中科院大类1区论文，影响因子大于10的论文8篇。

贺艳兵 清华大学长聘教授，博士生导师，担任清华大学深圳国际研究生院材料研究院副院长。主要从事固态电池材料和器件研究，迄今在《自然纳米技术》（Nature Nanotech.）、《国家科学评论》(Natl. Sci. Rev.)、(《自然通讯》（Nature Commun.）、《先进材料》(Adv. Mater.)、《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)、《能源与环境科学》(Energy Environ. Sci.)等期刊共发表SCI论文240余篇，SCI他引22000余次，30余篇入选ESI高被引论文，H因子80。

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